Avea vreo 24 de ani când s-a căsătorit cu Atena Ionescu, fiica preotului Constantin Ionescu de la biserica Cuibul cu Barză din Bucureşti. Au avut în scurt timp trei copii: pe Paul, băiatul cel mare, apoi două fete, Eugenia şi Ileana.

După ce a terminat teologia, Teodor Popescu a fost numit în anul 1912 preot la biserica Cărămidarii de Jos din Bucureşti, în cartierul Grant, cu concursul socrului său. Nu după mult timp a murit socrul lui, iar Teodor Popescu a fost mutat în locul lui Constantin Ionescu la biserica Sfântul Ştefan, Cuibul cu Barză de pe strada Ştirbei Vodă.

Ca preot, se bucura de un nume bun, foarte bun chiar. Prin viaţa morală pe care se străduia să o ducă şi prin activitatea pe care o desfăşura, era cunoscut ca un om temător de Dumnezeu, cu preocupări şi gânduri serioase, te atrăgea cu blândeţea lui firească şi cu atenţia…